Technische Beschreibung SCIP

Die Hauptbereiche von SCIP werden in vier Aufgaben behandelt.

Aufgabe 1 konzentriert sich auf Brennstoff unter Backend-Bedingungen und zielt darauf ab, Fragen der Brennstoff- und Hüllrohrleistung im Zusammenhang mit der Zwischenlagerung zu untersuchen. Zu den untersuchten Bereichen gehören Brennstoffkriechen, Hydridausfällung und -neuorientierung, Hüllrohrglühen bei langfristiger Trockenlagerung und die Behandlung von defektem Brennstoff.

In Aufgabe 2 werden Fragen im Zusammenhang mit Unfällen mit Kühlmittelverlust (LOCA) untersucht. Ziel ist es, das Verhalten von Brennstoff und Hüllrohre in LOCA-Szenarien zu untersuchen, wobei der Schwerpunkt sowohl auf Standard- als auch auf Nicht-Standard-Brennstoff, vorübergehender Freisetzung von Spaltgas, axialer Gasverbindung sowie Mikrostruktur und Mikrochemie im Zusammenhang mit Brennstofffragmentierung liegt.

Aufgabe 1 und Aufgabe 2 stellen eine Fortsetzung und Erweiterung der im Rahmen von SCIP durchgeführten Arbeiten zu Back-End- und LOCA-Themen dar.

Aufgabe 3, unfalltoleranter Brennstoff (ATF), ist ein neues Gebiet für SCIP wurde von mehreren Mitgliedern angeregt. Der Schwerpunkt liegt auf dem Verhalten der ATF-Hüllrohre bei mechanischen Prüfungen und LOCA-Prüfungen hinsichtlich Aufblähung und Bersten.

In Aufgabe 4 wird die Modellierung zur Unterstützung der Versuchsplanung und Datenanalyse von den Teilnehmern bereitgestellt und fördert das Verständnis wichtiger Mechanismen im Zusammenhang mit der Brennstoffleistung und der Trockenlagerung.

Aufgabe 1: Backend

Teilaufgabe 1.1 – Kraftstoffkriechen

Während zahlreiche Kriech- und Hydrid-Reorientierungsversuche an unbestrahlten Hüllrohren durchgeführt wurden, liegen kaum Daten zu den thermischen Kriecheigenschaften bestrahlter Brennstäbe mit darin befindlichen Brennstoffpellets vor. Im Rahmen von SCIP wurde eine neue Versuchsvorrichtung entwickelt, um Kriechversuche mit darin befindlichen Pellets durchzuführen, und eine erste Versuchsreihe wurde durchgeführt. Bei Brennstäben mit hohem Abbrand könnte die Haftung zwischen Brennstoff und Hüllrohr das Kriechen des Hüllrohrs einschränken. Neben den Auswirkungen auf das Kriechverhalten könnte die Anhaftung auch das Hydrid-Reorientierungsverhalten im Hüllrohr beeinflussen, was zu lokalen Spannungskonzentrationen führen könnte, die eine lokale Hydrid-Reorientierung begünstigen und potenzielle Stellen für Rissbildung und -ausbreitung bei langfristiger Trockenlagerung schaffen. Mögliche Auswirkungen der Anhaftung zwischen Brennstoff und Hüllrohr in Brennstäben mit hohem Abbrand werden untersucht. Die Kriecheigenschaften von Stabsegmenten mit Brennstoff im Inneren werden mit den Eigenschaften von entbrennstofften Hüllrohren verglichen. Die Versuchsmaterialien und Versuchsbedingungen werden so gewählt, dass sie die Ergebnisse von SCIP erweitern und ergänzen.

Teilaufgabe 1.2 – Hydridausfällung

Während der Backend-Behandlung und der Trockenlagerung sind die Temperaturen der Brennstoffhüllrohre hoch genug, um Hydride wieder in eine feste Lösung aufzulösen. Wenn die Temperatur später sinkt, fällt Wasserstoff erneut aus. Wenn die Hüllrohre einer ausreichend hohen Umfangsspannung ausgesetzt sind, orientieren sich die ausgefällten Hydride in radialer Richtung, was sich auf das Verhalten des betreffenden Hüllrohrmaterials beim Übergang von duktil zu spröde auswirkt. Aktuelle Modelle zur Hydridausscheidung in Zirkoniumlegierungen basieren in der Regel auf dem klassischen Verständnis, dass es getrennte terminale Löslichkeitsgrenzen für die Ausscheidung (TSSP) und die Auflösung (TSSD) gibt. Aktuelle experimentelle Daten, die mit unterschiedlichen Temperatur-Zeit-Profilen und neuartigen Methoden gewonnen wurden, stellen diese klassische Beschreibung in Frage. Erkenntnisse aus den letzten zehn Jahren zeigen, dass bereits vorhandene Hydride und Abkühlungsgeschwindigkeiten die erforderliche Unterkühlung (Übersättigung) für die Hydridkeimbildung beeinflussen. Das Ziel dieser Teilaufgabe ist es, den Einfluss bereits vorhandener Hydride, der Bestrahlung und der Abkühlungsgeschwindigkeiten auf die Feststofflöslichkeitslinien für die Hydridauflösung und -ausscheidung zu untersuchen. Die anzuwendende Methode ist die In-situ-Differential-Scanning-Kalorimetrie unter Verwendung der Simultaneous Thermal Analysis (STA)-Ausrüstung, einer Testtechnik, die kürzlich im Heißzellenlabor in Studsvik installiert wurde.

Teilaufgabe 1.3 – Hydrid-Neuorientierung

Ein Hauptproblem hinsichtlich der Integrität der Hüllrohre während der Zwischenlagerung ist die Bildung radialer Hydride während der Abkühlung unter Innendruck. Langjährige Parameterstudien haben umfangreiche Daten zur Hydrid-Reorientierung in den meisten herkömmlichen LWR-Hüllrohrtypen geliefert. Es gibt jedoch noch einige Bereiche, in denen zusätzliche Daten erforderlich sind, um den Mechanismus der Hydrid-Neuorientierung und die Auswirkungen radialer Hydride auf die Duktilität vollständig zu verstehen. Dazu gehören die Neuorientierung bei sehr langsamen Abkühlungsgeschwindigkeiten, die Hydrid-Neuorientierung in bestrahltem Hüllmaterial mit niedrigem Wasserstoffgehalt, Erkenntnisse darüber, welche Parameter den Übergang von duktil zu spröde beeinflussen, sowie die Mikrostruktur neuorientierter Hydride. Um diese Bereiche zu untersuchen, werden Neuorientierungsversuche an unter Druck stehenden bestrahlten Hüllrohren mit kontrolliertem Druck und kontrollierten Abkühlungsgeschwindigkeiten vorgeschlagen. Der Schwerpunkt liegt dabei auf dem Einfluss der Abkühlungsgeschwindigkeit. Die Testproben werden mittels Mikroskopie und Ringdruckversuchen untersucht.

Teilaufgabe 1.4 – Glühen von Cladding in Langzeit-Trockenspeichern

Am Ende seiner Nutzungsdauer im Reaktor und nach dem Abkühlen im Becken steht die Brennstoffhülle unter Innendruck durch Füllgas und freigesetzte Spaltgase. Das bestrahlte Hüllenmaterial zeichnet sich im Vergleich zu unbestrahltem Material durch hohe Festigkeit und geringe Duktilität aus. Während des Transports und/oder zu Beginn der Trockenlagerung kann der Innendruck aufgrund eines Temperaturanstiegs durch die Nachzerfallswärme des Brennstoffs ansteigen. Bei einem erheblichen Temperaturanstieg kann es zu einer Temperung des Materials kommen, wodurch die Strahlungshärtung verringert wird. Bei bestrahlten Materialien kann es zu einer Wiederherstellung der Strahlungshärtung (oder einer „Erweichung” des Materials) kommen, wenn die Kriechung bei ausreichend hohen Temperaturen stattfindet, bei denen eine Temperung der Strahlungsschäden auftreten kann. Es wurde beobachtet, dass eine solche Situation zu einer relativ frühen Beschleunigung der Kriechung (mit einer zunehmenden Kriechrate) führt. Das Ziel dieser Teilaufgabe ist es, die Bedingungen zu untersuchen, die zu einer Kriechbeschleunigung während der Trockenlagerung und der damit einhergehenden Veränderung der Duktilität führen können, und die Kriechrate als Funktion des Glühparameters für eine bestimmte Temperatur und Spannung zu bestimmen. Dies soll in zwei Schritten an bestrahlten Hüllrohren durchgeführt werden. Zunächst wird die Probe bei einer relativ hohen Temperatur ohne Innendruck auf ein gewünschtes Glühniveau geglüht. In einem zweiten Schritt wird die Probe dann unter Druck gesetzt und eine Kriechprüfung bei einer typischen Temperatur und Spannung in derselben Prüfvorrichtung durchgeführt. Die sekundäre Kriechrate kann dann als Funktion der Umfangsspannung, der Temperatur und des Glühgrades bestimmt werden.

Teilaufgabe 1.5 – Ausgefallener Treibstoff

In den meisten Ländern wurden bislang noch keine Standardverfahren für die Zwischenlagerung und Endlagerung von defektem Brennstoff festgelegt. Für eine sichere langfristige Stabilisierung von defektem Brennstoff muss die radiologische Einschließung wiederhergestellt und die Geometrie sowie die Umgebung kontrolliert und stabil gehalten werden. Es gibt verschiedene Konzepte zur Einkapselung beschädigter und defekter Brennstäbe, entweder durch Einkapselung im Lagerbecken oder durch Aufbereitung und Einkapselung in einer Heißzelle. In diesem Zusammenhang ist die Trocknung von defektem Brennstoff unerlässlich, um die Gasbildung durch Radiolyse von Restwasser und Feuchtigkeit zu vermeiden. Das Vorhandensein von Sauerstoff und Wasserstoffgas könnte unerwünschte Folgen haben, wie beispielsweise die Oxidation des Brennstoffs, die Hydrierung der Hüllrohre, Korrosion und Druckaufbau. Während für die Trocknung von intaktem abgebranntem Brennstoff in Trockenlagercontainern Standards festgelegt wurden, reichen diese Standard-Trocknungsverfahren für defekten Brennstoff möglicherweise nicht aus, um den für die Einkapselung erforderlichen Feuchtigkeitsgehalt zu gewährleisten. Daher müssen Prüfverfahren zur Messung des Feuchtigkeitsgehalts entwickelt und validiert werden, um nachzuweisen, dass die Kriterien hinsichtlich des Feuchtigkeitsgehalts erfüllt werden können. Darüber hinaus müssen die verfügbaren Trocknungsverfahren für beschädigten Brennstoff bewertet und gegebenenfalls optimiert werden. Im Rahmen von SCIP wurden Abschnitte von intaktem und beschädigtem abgebranntem Brennstoff in einer Heißzelle unter Verwendung einer speziell angefertigten Anlage zur Vakuumtrocknung getrocknet. Die Versuche wurden an fünf verschiedenen Brennstäben durchgeführt, wobei sowohl BWR- als auch PWR-Segmente mit unterschiedlichen Abbrandgraden verwendet wurden. Die Versuche wurden sowohl bei Raumtemperatur als auch bei erhöhten Temperaturen durchgeführt. Im Rahmen dieser Teilaufgabe werden weitere experimentelle Daten zur sicheren Verkapselung und Lagerung defekter Brennstäbe gewonnen, wodurch die Ergebnisse von SCIP erweitert werden. Darüber hinaus wird eine erweiterte Charakterisierung des defekten Brennstoffs durchgeführt, um die Bestimmung des Restwassergehalts zu verbessern, Sekundärphasen in der Nähe der Versagensstellen zu identifizieren und die Mikrostruktur des defekten Brennstoffs zu charakterisieren.

Aufgabe 2: LOCA

Teilaufgabe 2.1 – Fragmentierung, Verlagerung und Ausbreitung von Standardbrennstoff

In früheren SCIP wurden Untersuchungen zur Fragmentierung, Verlagerung und Ausbreitung von Brennstoff (FFRD) durchgeführt, um das Verhalten von „Standardbrennstoff“ zu verstehen. Zahlreiche Erhitzungstests und viele LOCA-Tests haben gezeigt, dass das Ausmaß der FFRD nicht nur vom Abbrand abhängt. Viele Faktoren beeinflussen die FFRD während eines LOCA. Zu den wichtigen Parametern zählen unter anderem die Größe des Plenums und der Gasdruck, die Temperaturanstiegsrate, die Hüllrohrdehnung sowie die Größe der Berstöffnung. Auch eine transiente Freisetzung von Spaltgas könnte die Hüllrohrdehnung während eines LOCA-Transienten beeinflussen. Im Rahmen von SCIP sowie in einem kürzlich erschienenen Forschungsinformationsbrief der US-amerikanischen NRC und in einem EPRI-Whitepaper wurden einige Bereiche identifiziert, die weiterer Untersuchungen bedürfen. Die Menge des im Sammelraum verfügbaren Gases beeinflusst die Fragmentierung. Der Temperaturanstieg kann sich sowohl auf den Grad der Feinfragmentierung als auch auf die transiente Freisetzung von Spaltgas auswirken. Auch die Temperatur im Sammelraum kann die FFRD beeinflussen. Bei Versuchen außerhalb des Reaktors wird das Gas im Plenum nicht erwärmt. Nach dem Bersten strömt dieses Gas durch die heiße Brennstoffsäule und wird dabei erwärmt. Schließlich ist die Anzahl der Versuche mit einem Probenabbrand unterhalb oder nahe dem Abbrandschwellenbereich noch begrenzt. Die im Rahmen dieser Teilaufgabe durchzuführenden Arbeiten zielen darauf ab, die Datenbank zu erweitern und das Verständnis der FFRD bei Standardbrennstoff mithilfe von integralen LOCA-Versuchen und Erwärmungsversuchen zu verbessern.

Teilaufgabe 2.2 – Fragmentierung, Verlagerung und Verteilung von nicht standardisiertem Brennstoff

In früheren SCIP wurden Untersuchungen zur FFRD hauptsächlich durchgeführt, um das Verhalten von „Standardbrennstoff“ zu untersuchen, d. h. UO₂-Brennstoff mit einer Korngröße im Fertigungszustand in der Größenordnung von 10–15 μm. Im Rahmen von SCIP wurde der Fokus auf nicht standardmäßige Brennstofftypen (z. B. dotierter Brennstoff, Gd-Brennstoff, MOX-Brennstoff) ausgeweitet. Es werden weitere Daten benötigt, um das Fragmentierungsverhalten dieser Brennstofftypen zu verstehen. Es wurde beobachtet, dass ein erhöhter Abbrand an sich nicht der Grund für eine Feinfragmentierung ist. Vielmehr entscheiden mikrostrukturelle Veränderungen im Brennstoff oder andere Faktoren darüber, ob der Brennstoff anfällig für Feinfragmentierung ist oder nicht. Daher können Additive und andere Veränderungen am Standard-UO₂ die Entwicklung des Brennstoffs während der Bestrahlung und damit auch das Fragmentierungsverhalten beeinflussen. Die im Rahmen dieser Teilaufgabe durchzuführenden Arbeiten zielen darauf ab, die Datenbasis zu erweitern und das Verständnis der FFRD bei Brennstofftypen zu verbessern, die bisher weder im Rahmen von SCIP und IV noch anderswo untersucht wurden. Die verwendeten Testmethoden entsprechen denen für Standardbrennstoff.

Teilaufgabe 2.3 – Vorübergehende Freisetzung von Spaltgas und axiale Gasverbindung

Während eines LOCA-Ereignisses können schnelle und starke Temperaturänderungen zu einer vorübergehenden Freisetzung von Spaltgas aus dem Brennstoff führen, beispielsweise durch Mechanismen wie das Aufbrechen von Brennstoffkorngrenzen oder die Diffusion und Vernetzung von Spaltgasblasen. Das Verständnis des Verhaltens des Spaltgases im transienten Bereich ist wichtig, um Faktoren wie den Anstieg des Innendrucks im Brennstab sowie die Sicherheitsmargen bis zum Hüllenbruch und zum Verlust der Brennstabintegrität zu bestimmen. Die Kenntnis der transienten Spaltgasfreisetzung ermöglicht zudem eine genauere Bestimmung des Quellterms in einem Unfallszenario. Im Rahmen dieser Teilaufgabe werden Untersuchungen zur vorübergehenden Freisetzung von Spaltgasen durchgeführt. Um die Auswirkungen der vorübergehenden Freisetzung von Spaltgasen auf den lokalen Druck sowie auf das Aufblähen und den Berstvorgang angemessen bewerten zu können, ist es wichtig, die axiale Gasverbindung innerhalb des Brennstabs zu kennen. Im Rahmen von SCIP wurde eine Versuchsreihe durchgeführt, um die axiale Gasverbindung in Abhängigkeit von Abbrand und Temperatur zu messen. SCIP zielt darauf ab, diese Arbeit fortzusetzen und die bestehenden Versuche durch weitere Daten zu ergänzen. Die Ergebnisse werden zur Verbesserung der Brennstoffleistungs-Codemodelle für die Gasverbindung unter transienten Bedingungen beitragen.

Teilaufgabe 2.4 – Mikrostruktur im Zusammenhang mit der Fragmentierung von Kraftstoff

Ergebnisse aus früheren SCIP haben den potenziell wichtigen Einfluss mikrostruktureller Umwandlungen aufgezeigt, die auch im inneren Bereich des Brennstoffpellets zur Bildung von Subkörnern führen. Die Subkornstruktur scheint die Fragmentierung zu beeinflussen und stand im Mittelpunkt der fortgeschrittenen mikroskopischen Untersuchungen im Rahmen von SCIP . Der Großteil der Charakterisierungen in SCIP wurde an Proben durchgeführt, die keinen Transientenversuchen unterzogen worden waren. Im Rahmen von SCIP werden ähnliche Untersuchungen durchgeführt, darunter auch weitere mikroskopische Untersuchungen an transienten-getesteten Standardbrennstoffproben. Es hat sich gezeigt, dass sich die Porosität an den Korngrenzen bei Brennstoffen mit Additiven anders entwickelt. Da frühere Studien zur Brennstofffragmentierung darauf hindeuten, dass die Subkornbildung und der Gehalt an Spaltgasen an den Korngrenzen wichtige Faktoren für die Brennstofffragmentierung sind, ist es möglich, dass sich Brennstoff mit Additiven anders verhält als Standardbrennstoff. Aus diesem Grund ist geplant, makroskopische LOCA- und Erwärmungstests an diesen Brennstofftypen durch detaillierte mikroskopische Untersuchungen zu ergänzen. Zu diesem Zweck wird die Mikrostruktur von Nicht-Standardbrennstoff vor und nach LOCA-Transienten untersucht und mit den Ergebnissen für Standardbrennstoff verglichen. Die Untersuchungen werden mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM) in Verbindung mit Elektronenrückstreubeugung (EBSD) und wellenlängendispersiver Röntgenspektroskopie (WDS) durchgeführt, um lokale Veränderungen der Mikrostruktur und der chemischen Zusammensetzung zu untersuchen. Zur Bestimmung des Spaltgasgehalts vor und nach den Versuchen wird die Laserablation in Kombination mit induktiv gekoppelter Plasma-Massenspektrometrie (ICP-MS) eingesetzt.

Aufgabe 3: Unfalltoleranter Brennstoff

Teilaufgabe 3.1 – Mechanische Eigenschaften der ATF-Verkleidung

Bislang lag der Schwerpunkt der Tests mit neuartigen beschichteten Hüllrohren auf der Haftung der Beschichtung, dem Fretting-Verhalten und der Auflösung der Beschichtung. Über die mechanischen Eigenschaften, insbesondere bei bestrahlten Hüllrohren, liegen weniger Daten vor. Ein Thema, das untersucht werden muss, ist die Auswirkung der Bestrahlung auf die Beschichtung, wie z. B. Bestrahlungshärtung, Rissbildung oder lokale Delamination, entweder als direkte Auswirkung der Bestrahlung oder indirekt als Auswirkung der mechanischen Wechselwirkung zwischen Pellet und Hüllrohr (PCMI). Das Ziel dieser Teilaufgabe ist es, die mechanischen Eigenschaften der Beschichtung und des Hüllrohrs in bestrahlten beschichteten ATF-Hüllrohren zu testen. Die Integrität der Hüllrohre und der Zustand der Beschichtung werden mikroskopisch untersucht. Anschließend werden verschiedene Arten von mechanischen Tests und Untersuchungen nach den Tests durchgeführt. Die mechanischen Tests werden unter Verwendung bestehender Testmethoden für bestrahlte Hüllrohre durchgeführt. Die getesteten Proben werden durch detaillierte Mikroskopie charakterisiert. Der Schwerpunkt liegt auf dem Einfluss der Beschichtung auf die mechanischen Eigenschaften der Hüllrohre und darauf, wie die Beschichtung und ihre Kohäsion durch die Tests beeinflusst werden.

Teilaufgabe 3.2 – ATF-Ballonfahrt und -Bersten

Unfalltolerante Brennstoffkonzepte wie Cr-beschichtete Zr-basierte Legierungen oder FeCrAl-Hüllrohre wurden entwickelt, um die Leistung im Normalbetrieb zu verbessern und eine längere Bewältigungszeit bei Auslegungsstörfällen (DBA) und über DBA hinausgehenden Störfällen zu ermöglichen. Es ist wahrscheinlich, dass das Ballon- und Berstverhalten im Vergleich zu Standard-Hüllrohrmaterialien beeinflusst wird. Wenn der Ballon kleiner ist, würde dies das Risiko einer Strömungsblockade im Reaktor verringern. Es würde wahrscheinlich auch die Fragmentierung und Verlagerung des Brennstoffs innerhalb des Brennstoffstabs verringern. Ein weiterer potenzieller Vorteil wäre eine kleine Berstöffnung. Daher umfasst diese Teilaufgabe die Untersuchung der Ballon- und Berst-Eigenschaften von ATF-Hüllrohrtypen im Vergleich zu Standard-Hüllrohren aus Zr-basierten Legierungen. Dies wird durch die Durchführung integraler LOCA-Tests auf Ballonbildung und Bersten erfolgen.

Aufgabe 4: Modellierung

Diese Aufgabe zielt darauf ab, SCIP durch Modellberechnungen vor und nach Tests und Experimenten unter Verwendung verschiedener Codes und Modelle zu unterstützen. Konkret bestehen die Ziele darin, Beiträge zur Gestaltung von Testmatrizen und zur Auswahl von Testparametern zu leisten, die Auswertung und Interpretation experimenteller Ergebnisse zu verbessern, die Grundlage für die Validierung bestehender Modelle zu erweitern sowie Modellverbesserungen und den dafür erforderlichen Datenbedarf zu ermitteln.